通話録音中にヘッドホンを使用できますか?

いいえ。通話録音モードでは、振動伝導センサー(V.C.S.)がスマートフォンの受話口スピーカーを通して通話両者の音声を拾います。ヘッドホン接続中は受話口が使われないため、センサーが音声を拾えません。